大規(guī)模太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的氫氣生產(chǎn)是實(shí)現(xiàn)社會(huì)脫碳的關(guān)鍵一步。然而，析氫反應(yīng)（HER）中的太陽(yáng)能制氫（STH）轉(zhuǎn)換效率、長(zhǎng)期穩(wěn)定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一種有效的方法來(lái)生產(chǎn)基于低維 Pt/石墨烯-碳納米纖維 (CNF) 的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)無(wú)偏差、高效和耐用的 HER。碳點(diǎn)用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效構(gòu)件。石墨烯的存在將 CNF 的電子電導(dǎo)率提高到≈3013.5 S m?-1?同時(shí)支持 HER 過(guò)程中均勻的 Pt 簇生長(zhǎng)和有效的電子傳輸。具有低 Pt 負(fù)載量 (3.4 μg cm?-2?) 的電極在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出顯著的 HER 質(zhì)量活性，明顯優(yōu)于商業(yè) Pt/C (31??μg?cm?-2?的 Pt 負(fù)載量) ）。此外，使用發(fā)光太陽(yáng)能聚光器耦合太陽(yáng)能電池提供電壓，無(wú)偏壓水分解系統(tǒng)在單日光照下表現(xiàn)出 0.22% 的 STH 效率。這些結(jié)果有望將低維異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑用于未來(lái)的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用。

封面

標(biāo)題：Xiaohan Wang, Small Methods：鉑簇/碳量子點(diǎn)衍生的石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)碳納米纖維用于高效耐用的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)電化學(xué)制氫

標(biāo)題：Platinum Cluster/Carbon Quantum Dots Derived Graphene Heterostructured Carbon Nanofibers for Efficient and Durable Solar-Driven Electrochemical Hydrogen Evolution第一作者：Gianvito Vilé

通訊作者：Guangting Han

通訊單位：青島大學(xué)

研究?jī)?nèi)容

大規(guī)模太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的氫氣生產(chǎn)是實(shí)現(xiàn)社會(huì)脫碳的關(guān)鍵一步。然而，析氫反應(yīng)（HER）中的太陽(yáng)能制氫（STH）轉(zhuǎn)換效率、長(zhǎng)期穩(wěn)定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一種有效的方法來(lái)生產(chǎn)基于低維 Pt/石墨烯-碳納米纖維 (CNF) 的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)無(wú)偏差、高效和耐用的 HER。碳點(diǎn)用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效構(gòu)件。石墨烯的存在將 CNF 的電子電導(dǎo)率提高到≈3013.5 S m ^-1 同時(shí)支持 HER 過(guò)程中均勻的 Pt 簇生長(zhǎng)和有效的電子傳輸。具有低 Pt 負(fù)載量 (3.4 μg cm ^-2 ) 的電極在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出顯著的 HER 質(zhì)量活性，明顯優(yōu)于商業(yè) Pt/C (31  μg cm ^-2 的 Pt 負(fù)載量) ）。此外，使用發(fā)光太陽(yáng)能聚光器耦合太陽(yáng)能電池提供電壓，無(wú)偏壓水分解系統(tǒng)在單日光照下表現(xiàn)出 0.22% 的 STH 效率。這些結(jié)果有望將低維異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑用于未來(lái)的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用。

要點(diǎn)1

作者通過(guò)靜電紡絲和熱解過(guò)程，在前驅(qū)體中添加C點(diǎn)，我們已經(jīng)演示了一種環(huán)保的G-CNFs膜。在熱解過(guò)程中，c點(diǎn)在CNFs中空間擴(kuò)散，并通過(guò)自交聯(lián)在CNFs表面原位形成石墨烯納米片結(jié)構(gòu)。ALD能在g - cnfs基底上以低載荷(3.4 g cm2)均勻分散Pt納米團(tuán)簇。Pt與石墨烯之間的強(qiáng)相互作用對(duì)提高Pt納米團(tuán)簇催化劑的活性和穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用。優(yōu)化后的ALD生長(zhǎng)在50-Pt/G-CNFs電極上，在10 mA cm2電流密度下，在酸性和堿性電解液中過(guò)電位分別為128和177 mV。ALD生長(zhǎng)的50-Pt/G-CNFs的質(zhì)量活性明顯高于商用Pt/C催化劑。LSC-EC水分離系統(tǒng)在無(wú)外部偏置的1日光照下，總?cè)芙舛瓤蛇_(dá)0.22%。改進(jìn)光吸收劑和電解槽是必要的擴(kuò)大這種太陽(yáng)能水分裂技術(shù)。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作代表了在實(shí)現(xiàn)HER電極的氫生產(chǎn)和潛在的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用方面邁出的重要一步，這些應(yīng)用需要高效率、高耐久性和低材料和加工成本。

圖1. 制備流程圖和表征。

圖2. a-d) ALD 50-Pt/G-CNFs和e-h) ALD 50-Pt/CNFs對(duì)應(yīng)區(qū)域和元素剖面的HAADF-STEM圖像。圖中(c)和(g)為Pt的尺寸分布，熱解溫度為1400℃，(a) - (d)的c點(diǎn)濃度為1 wt%。對(duì)于兩個(gè)樣品，ALD循環(huán)為50。。

圖3。a)不同c點(diǎn)含量g - cnf的電導(dǎo)率曲線。b) ALD 50-Pt/G-CNFs和ALD 50-Pt/CNFs的高分辨率Pt 4f XPS光譜。ALD 50- pt / g - cnf的C-dots濃度為1 wt%， ALD循環(huán)為50。

圖4析氫性能。

圖5，a)模擬太陽(yáng)模擬器(AM 1.5 G, 100 mW cm2)下LSC的照片;b)自然陽(yáng)光照射(80 mW cm2)下低濃度和高濃度C-dots制作的LSC的J V曲線。LSC的受照表面積為100 cm 2。c) lsc驅(qū)動(dòng)的水分裂裝置在自然陽(yáng)光照射下不同功率密度下的it曲線。d) lsc驅(qū)動(dòng)的分水系統(tǒng)示意圖。e)模擬am1.5 G光照(100 mW cm2)下LSC的jv曲線和基于ruo2 ALD-Pt/G- cnfs電極的雙電極結(jié)構(gòu)的LSV曲線。LSC的受照表面積為16 cm 2。f)模擬1.5 G光照(100 mW cm2)，在0.5 m h2so4和1 m KOH中，無(wú)外偏壓的lsc驅(qū)動(dòng)水劈裂裝置在短切條件下的電流密度時(shí)間曲線。